1. 打开Chrome浏览器，点击菜单栏的“更多工具”>“同步设置”。
2. 在同步设置页面，可以看到当前已登录的谷歌账号和对应的设备。点击“添加新设备”按钮，然后按照提示操作，添加新的谷歌账号和设备。
3. 添加完成后，返回到同步设置页面，点击右上角的“管理”按钮。
4. 在管理页面，可以查看和管理所有已登录的谷歌账号和设备。点击需要同步的账号或设备，可以设置同步选项，如同步频率、同步内容等。
5. 设置完成后，点击“保存”按钮，即可完成多账户同步操作。
需要注意的是，多账户同步可能会占用较多的网络流量，建议根据实际需求合理设置同步选项。同时，为了保护个人隐私，建议定期清理不必要的同步数据，以免泄露个人信息。